用于选择性还原水中CO2的人工球形色谱团纳米胶束

由中国科学院上海有机化学研究所田佳教授领导的研究人员开发了可见光诱导的选择性二氧化碳(CO2)通过超分子自组装模拟天然光合紫色细菌色谱团的关键元素和组装结构进行转化。

这项工作为准确模拟超分子组装的生物结构和功能以及人工光合作用的能量转换提供了新的见解，于18月<>日发表在Nature Catalysis上。

光合作用是几乎所有生物体的能量和有机物的最终来源。在自然界中，光合细胞器利用太阳辐射从水和大气中产生富含能量的化合物2通过精致的超分子组件。

尽管人工光催化循环已被证明具有更高的本征效率，但多电子CO在水中的选择性和稳定性较低2减少阻碍了它们的实际应用。创建水相容的人工光催化系统，模仿天然光合作用装置，用于选择性和高效的太阳能燃料生产是一项重大挑战。

在这项研究中，研究人员使用超分子组装方法创建了基于天然光合紫色细菌结构的人工光合色谱团纳米胶束系统。该系统应用于选择性一氧化碳2在可见光照射下催化转化在水中，表现出优异的稳定性和效率。

该团队提出了一种有前途的通过“零碳循环”路径进行能量转换和存储的解决方案，这是缓解能源危机和减少碳排放的有效途径。

得益于分子间氢键的存在，由两亲性三嵌段卟啉基超分子组装而成的球形纳米胶束在水相中非常稳定。作为色谱团， 纳米胶束表现出明显的光捕获天线效应和较强的抗光漂白性.

此外，在其表面观察到直径为4.2 nm的电正环状卟啉阵列，每个子结构由约12个卟啉组成。

为了高效电子注入，由于静电力拉近了催化剂与环状卟啉阵列之间的空间距离，因此选择了电负一氧化碳催化剂作为理想催化剂。在可见光照射下，人工光催化体系实现了CO的转化2高效、选择性地制备甲烷。

此外，研究人员提出了将一氧化碳视为中间物种的两阶段机制，并通过同位素标记实验、稳态和瞬态吸收光谱以及密度泛函理论计算进一步证明了这一点。

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