一种诱导锂金属电池中形成稳定的盐衍生固体电解质界面的策略

锂金属电池是使用金属锂作为阳极的有前途的电池解决方案。它们不像常用的锂离子电池(LiB)那样包含存储锂离子的电极材料，而是在阳极附近使用单层锂，这可以大大减小它们的尺寸和重量。

虽然这些电池在容量和能量密度方面可能优于LiB，但为了可靠地运行，它们的锂金属阳极和电解质之间的层应该随着时间的推移而坚固和稳定。到目前为止，稳定这一层，称为固体电解质界面(SEI)，已被证明具有挑战性。

斯坦福大学的研究人员最近推出了一种新策略，可以在锂金属电池中产生更稳定的SEI，从而改善其整体循环性能。他们提出的方法在Nature Energy的一篇论文中介绍，需要用亲盐和疏溶剂聚合物在电池单元中涂覆电极。

“锂金属电池容量衰减的起源是锂与电解质之间的反应，”进行这项研究的研究人员之一Rachel Z Huang告诉Tech Xplore。“具体来说，Li与盐和溶剂反应形成SEI层。最近的研究发现，来自Li与盐反应的SEI(盐衍生的SEI)比溶剂衍生的SEI更稳定，并且与更长的细胞周期寿命相关。

为了诱导锂金属电池中盐衍生的SEI形成，Huang和她的同事决定使用精心设计的聚合物涂层覆盖电极。他们创造的聚合物由聚硅氧烷主链与吡啶双(三氟甲基磺酰基)亚胺(PyTFSI)和全氟侧链组成。

“我们的目标是使聚合物同时增加盐的存在并减少界面处溶剂的存在，从而驱动盐衍生的SEI形成，”黄解释说。“我们设计了一种硅氧烷基聚合物，具有系留亲盐性和疏溶剂性(SP2) 侧链。这种聚合物在H-Cell实验中表现出盐在溶剂上的选择性转运，并且增加了三种主要类型的电解质的盐衍生SEI的含量。

Huang和她的同事使用的聚合物涂层的配方是在探索了几种可能的侧链化学物质后确定的。在他们的初步分析中，发现就其电化学性能以及它如何与盐和溶剂相互作用而言，它都是最佳解决方案。

研究人员在一系列实验中评估了他们的策略，发现它可以调节锂金属电池单元内的SEI，延长其循环寿命。他们还测试了他们的聚合物涂层方法与不同电解质的组合，包括醚(双(三氟甲磺酰)亚胺锂在1，3-二氧戊烷/1，2-二甲氧基乙烷和1wt%LiNO中3)、碳酸酯(碳酸乙烯酯/碳酸二乙酯中的六氟磷酸锂与 10% 氟碳酸乙烯酯)和氟化 1，4-二甲氧基丁烷电解质 (FDMB)。

“在这项工作中，我们利用物理学来调整化学，实现了锂金属电池最先进的循环性能之一，”黄说。“我们方法的主要特点是设计的灵活性和应用的多功能性。关于设计灵活性，我们证明了我们的界面设计是可以调制的，这意味着可以使用不同的聚合物侧链和/或聚合物主链来实现这一特性。此外，这种调制设计概念可以外推到复合材料，从而实现更大的设计可能性。

到目前为止，研究人员已经证明，他们的聚合物涂层与锂金属电池中所含的三种主要类型的电子兼容。然而，当发现更有前途的电解质时，对其方法反应良好的电解质集可以进一步扩展。

由于它似乎在具有各种成分的电池中很好地推广，这种有前途的设计策略很快就会被全球其他团队采用，以提高锂金属电池的性能和稳定性。Huang和她的同事还计划进行更多的研究，评估他们的方法的益处和适用性。

“其他旨在提高界面稳定性的工作通常集中在特定的电解质上，而我们的方法提供了更广泛的适用性并解决了多种电解质系统，”黄补充说。“我们计划更多地探索材料设计空间，以找出哪些其他成分也可以实现这些疏盐和亲溶剂特性，并探索这种设计与新型电解质配方配对的潜力。

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