用于将二氧化碳还原为甲酸盐的新型锡基金属有机框架

对推动经济的富碳燃料的永无止境的需求不断增加越来越多的二氧化碳(CO2) 到大气中。在努力减少一氧化碳的同时2排放，仅靠排放无法抵消大气中已经存在的气体的不利影响。

因此，科学家们提出了利用现有大气CO的创新方法2通过将其转化为有用的化学物质，如甲酸(HCOOH)和甲醇。进行这种转换的一种流行方法是使用可见光来驱动CO的光还原2通过光催化剂。

在最近发表在Angewandte Chemie，International Edition上的一项突破中，由东京工业大学Kazuhiko Maeda教授领导的一组研究人员开发了一种锡基金属有机框架(MOF)，可以对CO进行选择性光还原。2.他们报告了一种名为KGF-10的新型锡(Sn)基MOF，分子式为[Sn第二2(H3TTC)2.喵喵]n(H3TTC：三硫氰尿酸和甲醇：甲醇)。

它成功地减少了一氧化碳2在可见光存在下进入HCOOH。“最高性能的一氧化碳2由可见光驱动的还原光催化剂依靠稀有贵金属作为主要成分。此外，将光吸收和催化功能集成到由丰富金属组成的单个分子单元中仍然是一个长期存在的挑战。因此，Sn是理想的候选人，因为它可以克服这两个挑战，“前田教授解释说。

MOFs带来了金属和有机材料的优点，正在探索作为传统稀土金属基光催化剂的更可持续的替代品。Sn以其在光催化反应中同时充当催化剂和吸收剂的能力而闻名，可能是基于MOF的光催化剂的有希望的候选者。虽然由锆、铁和铅组成的MOF已经被广泛探索，但对Sn基MOFs知之甚少。

为了合成基于Sn的MOF KGF-10，研究人员使用了H3以TTC、MeOH和氯化锡为起始原料，选择1，3-二甲基-2-苯基-2，3-二氢-1H-苯并咪唑作为电子供体和氢源。然后将制备的KGF-10进行几种分析技术。他们透露，该材料显示出中等的CO2吸附能力强，带隙为2.5 eV，吸收可见光波长。

一旦意识到新材料的物理和化学特性，科学家们就用它来催化一氧化碳的减少。2在可见光存在下。他们发现KGF-10成功减少了一氧化碳2以99%的选择性转化为甲酸盐(HCOO)，无需任何额外的光敏剂或催化剂。它还表现出创纪录的高表观量子产率 - 参与反应的电子数量与入射光子总数的比率 - 在9nm处为8.400%。此外，在反应过程中进行的结构分析表明，KGF-10在促进光催化还原的同时发生了结构变化。-

本研究首次提出了一种基于锡的高性能、无贵金属和单组分光催化剂，用于可见光驱动的CO还原2到甲酸盐。该团队展示的KGF-10的优异性能可能为其作为光催化剂在太阳能驱动的CO等反应中的应用开辟新的途径2减少。

“我们的研究结果证明了这样一个事实，即MOFs可以成为创造出色光催化功能的平台，通常分子金属配合物无法实现，使用无毒，廉价和地球丰富的金属，”前田教授总结道。

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