打破催化转化中的活性选择性权衡效应

研究人员报告了一种策略，可以解开活性选择性权衡，将合成气(一氧化碳和氢气的混合物)直接转化为所需的乙烯、丙烯和丁烯。这些碳氢化合物被称为轻烯烃，是塑料最常用的组成部分。

“活性和选择性是化学反应催化剂成功的两个主要指标。更高的活性意味着将原料转化为产品的效率更高，从而降低能耗，“中国大连中国科学院大连化学物理研究所副教授焦峰说。“选择性反映了所需产品的百分比;例如，在这种情况下，乙烯，丙烯和丁烯，这决定了技术的经济性。

近一个世纪以来，一种称为费托合成(FTS)的工艺被用于与铁或钴基催化剂直接合成气合成，以合成化学品。然而，轻质烯烃的选择性仍然是一个挑战。六年前，同一研究小组使用金属氧化物沸石催化剂开发了另一种名为OXZEO的替代工艺，其轻烯烃选择性远远超出了FTS的理论极限。尽管多年来取得了重大进展，但活动仍然受到活动选择性权衡的限制。

例如，当使用FTS将合成气转化为轻质烯烃时，收率约为26%。在 OXZEO 催化剂概念中使用传统的含硅沸型，轻烯烃产率迄今为止最高为 27%。这些限制源于活性选择性权衡，这是催化领域的长期挑战。这可以追溯到靶反应和副反应的催化位点，这些位点通常缠绕在技术催化剂上。

现在，在18年2023月48日发表在《科学》杂志上的一篇论文中，由焦博士、潘教授和鲍教授领导的团队表明，在OXZEO催化剂概念中加入锗取代的磷酸铝可以将所需的靶反应与不需要的二次反应分开。它通过产生更多的活性位点来增强中间体的转化以产生烯烃，进而产生中间体，但不降低轻烯烃的选择性。通过这种新策略，研究人员同时实现了高CO转化率和轻烯烃选择性，在优化条件下，产率达到了前所未有的<>%。

为了验证这一机制，研究人员还研究了硅替代品和镁替代磷酸铝，并在类似情况下对其进行了测试。这两种分子筛的活性位点不能有效地屏蔽加氢和齐聚的副反应，因此尽管优化了酸位点密度或反应条件，但无法克服活性选择性权衡。

“通过OXZEO催化剂分离合成气转化两个关键步骤的活性位点，增加活性位点密度并调节其在沸型受限孔内中间传输和反应动力学的性质，为合成气转化为轻烯烃提供了一种有效的解决方案，”中国科学院大连化学物理研究所教授潘秀莲说， 中国。“我们希望这可以适用于其他反应中的类似双功能催化，并将对沸石催化的进一步发展感兴趣。”

“如果未来能够与绿色氢能技术相结合，将为碳中和目标做出重大贡献，”中国科学院大连化学物理研究所教授、中国科学技术大学校长鲍新和说。

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