揭示正面聚合和自然对流之间的模式

自传播化学反应可以将液体单体转化为固体聚合物，并且传播前沿和反应的自然对流之间的相互作用导致所得固体聚合物材料中的模式。伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校的新工作表明，自然对流和锋面聚合之间的耦合如何导致这些观察到的模式。

这项研究由一个独特的研究团队领导：材料科学与工程教授Nancy Sottos，航空航天工程教授Philippe Geubelle和机械科学与工程教授Leonardo Chamorro。一篇描述这项研究的论文最近发表在《物理评论快报》上。

热固性聚合物和复合材料用于广泛的行业，但生产此类材料需要在高温下以缓慢且高能量密集的过程固化。正面聚合固化材料是一种有吸引力的替代方法，它明显更快、更节能。

在正面聚合中，自繁殖的化学前沿通过产生大量热量的反应将液体单体转化为固体聚合物。单体是一类简单的分子“构建块”，可以反应形成更大的聚合物分子。制造聚合物所需的所有能量都包含在单体本身中，为了利用这种能量，只需要很小的刺激来启动反应。

由于不稳定性，这种自我传播的锋并不总是均匀移动。虽然对于复合材料制造和3D打印等应用来说，前部平稳且恒定的速度移动是理想的选择，但Geubelle说：“我们实际上对这些不稳定性非常感兴趣，因为它们允许我们在材料中生成图案。这非常令人兴奋，因为对于某些材料，这些不稳定性会导致材料的特性非常不同。

Geubelle解释说，该团队的目标是“通过实验和计算来理解在单体浴中传播的前锋与在其前方发生的对流之间的相互作用，以及两者之间的相互作用如何导致材料中的模式。

为了可视化和表征聚合前沿和前方的再循环，该团队必须设计一个巧妙的模具，使他们能够通过顶部和侧面进行观察。他们建造并使用了一个玻璃模具，可以从顶部观察正面，并从侧面进入激光束。

然后，他们使用粒子图像测速法(PIV)来表征速度场。为了使用PIV，他们需要用小的“示踪剂”颗粒播种流体，这些颗粒将跟随流动，并由相机跟踪并由激光片照亮，以可视化材料中的图案。查莫罗说，粒子选择是这项工作的挑战之一。该团队在确定镀银玻璃颗粒之前尝试了各种颗粒。

他们能够证明，当前部传播并将液体单体转化为固体聚合物时，释放的能量会产生对流。对流是通过加热流体的运动传递热量的过程。就像海洋中的水一样，当流体被加热时，它会膨胀，并且由于浮力的作用，较热的流体会上升，因为它的密度较低，而较冷的流体会沉入海底，因为它更密集。这个过程继续，产生循环流。

聚合过程释放出大量热量，导致温度超过 350° F。在转化过程中产生的热量会到达表面的顶部。研究人员表明，这是一个浮力驱动的过程，与反应热相关的再循环以及重力的作用导致材料中观察到的图案的形成以及对聚合前沿的影响。由于再循环，前部倾向于倾斜而不是完全垂直。倾斜的前部会导致不同的速度或冷却效果，甚至不同的图案效果。

Sottos说，实验表明，再循环不仅在材料内部产生影响材料性能的图案，而且“它还在材料顶部产生表面图案，因为单体被再循环流推动。

揭示了聚合前沿与诱导自然对流之间相互作用的机制，以及由此产生的图案化，代表了对正面聚合的加深理解，可能有助于未来聚合物材料的制造。

这项工作的其他作者包括高袁(贝克曼研究所和航空航天工程博士后);贾斯汀·保罗(贝克曼研究所和材料科学与工程研究生);陈曼新(贝克曼研究所与航空航天工程学院本科生);刘红(机械科学与工程研究生)。

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