模仿生物酶可能是氢燃料生产的关键

研究人员发现，一种被称为镍铁氢化酶的古老生物酶可能在为可再生能源经济生产氢气方面发挥关键作用。对这种酶的仔细研究导致伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校的化学家设计了一种合成分子，模仿该酶进行的产生氢气的化学反应。

研究人员在《自然通讯》杂志上报告了他们的发现。

目前，工业氢气通常是通过使用称为电解的过程将氢气分子与水中的氧原子分离来生产的。为了在工业环境中促进这种化学反应，铂金属被用作指导反应的阴极中的催化剂。然而，许多研究表明，铂金的成本和稀有性使其没有吸引力，因为世界正在推动更环保的能源。

另一方面，大自然的镍铁氢化酶在其核心使用地球上丰富的金属产生氢气，化学教授Liviu Mirica说，他与研究生Sagnik Chakrabarti一起领导了这项研究。

“天然酶核心的镍通过减少水中的质子产生氢气，”Chakrabarti说。“在催化过程中，镍中心通过顺磁性中间体，这意味着中间体具有不成对的电子 - 这使得它们的寿命非常短。

Mirica说，合成化学家已经制造了十多年来产生氢气的镍化合物。虽然其中一些化合物在生产氢气方面非常有效，但它们中的绝大多数通过非顺磁性的中间体起作用。

“研究人员正试图模仿大自然的作用，因为它是有效的，最大限度地提高效率是工程能源时需要克服的关键挑战，”Mirica说。“能够重现天然酶中发生的顺磁性中间步骤是我们小组正在努力实现的目标 - 提高效率和模仿自然。

为了实现这一目标，该团队设计了一种称为配体的有机分子，其中包含氮和硫等供电子原子，并且可以将镍保持在适当的位置并支持产生氢的两种相关顺磁性状态。使该分子与其他催化剂区分开来的关键设计元素是镍中心附近存在碳氢键，该键在催化过程中被破坏并再次形成。这对于稳定上述顺磁性状态至关重要。

“我们工作的一个关键要点是，通过以我们的方式使用专门设计的配体，我们成功地将无机化学两个领域的想法 - 生物无机和有机金属化学 - 结合起来，制造出表现类似于自然界最美丽和最复杂的酶之一的活性位点的镍配合物，“查克拉巴蒂说。

研究人员说，在最近的过去，已经发现了几种不寻常的酶，它们在其活性位点具有金属 - 碳键。合成复合物中的这种设计原则可以进一步了解大自然如何与氢等小分子进行化学反应。

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