首次可见光诱导多金属氧酸盐光催化剂同时裂解C-C和C-N键

破解碳键是一个众所周知的难题，但它可能是产生更绿色、更可持续的化学品的关键。中国的一个研究小组通过银改性的多金属氧酸盐光催化剂实现了第一个可见光促进碳-碳和碳-氮键的同时裂解，为化石燃料的碳中和替代品等应用开辟了途径。研究人员的研究结果于3月<>日发表在《多金属氧酸盐》上。

廉价和高效的光催化技术正被用于解决日益严重的环境污染问题。多金属氧酸盐(POM)是一类具有独特物理化学性质的金属氧化物团簇，使其在光催化领域特别有效 - 利用光能驱动化学反应。

由于其分子结构的稳定性和可逆的氧化还原特性，POM作为光催化剂可以分解废水中的有机污染物并减少二氧化碳。POMs还可以催化简单的有机转化，包括碳-碳(C-C)和碳-氮(C-N)的键形成反应。

然而，大多数POM只能使用紫外线工作。

“设计和合成新的可见光促进POMs光催化剂并探索其在新的有机反应中的潜力具有重要意义，”河南师范大学研究作者Shujun Li说。

有了这个目标，Li及其同事探索了合成可见光促进的POMs光催化剂，以用于选择性，同时的碳键裂解。

“C-C和C-N键是有机化合物中存在的最广泛和最基本的键，”李说，“选择性催化裂解C-C键或C-N键用于化学转化是合成化学中的一个重要课题，已成为最具吸引力但最具挑战性的任务之一。

在过去的几十年里，化学家们一直在追求这一目标，因为破解这些顽固的键可能是寻找有价值的新化学物质或更可持续的方式来创造已知化学物质的关键。因此，他们开发了多种催化系统来分别切割C-C键或C-N键。然而，在单个有机转化中裂解C-C和C-N键是一个具有挑战性的目标。

“到目前为止，很少有报道在一个底物分子中同时裂解C-C和C-N键的例子，”李说。

为了使事情变得更加复杂，这些类型的键的快速，同时裂解需要苛刻的反应条件，例如高温和强氧化剂或引发剂。

研究团队将铌(Nb)/钨(W)混合附录POM和银(Ag)离子相结合，获得了银改性的多硼钨酸酯(Ag-Nb/W)。

Ag-Nb/W在可见光区域表现出很强的吸收，这促使研究人员研究其在可见光下的催化活性。研究人员的研究包括分析基底范围和条件边界以获得最佳性能，以及Ag-Nb/W的稳定性和可重用性。

结果表明，Ag-Nb/W的合成和结构支持在温和条件下在可见光下同时裂解C–C和C–N键的高效催化作用。此外，Ag-Nb/W可以重复使用多达六次，而不会降低催化活性。

“据我们所知，这是由POM光催化剂催化的可见光促进C-C键和C-N键同时裂解的第一个例子，这与社会对绿色化学和可持续发展的需求相吻合，”李说。

李说，这项工作为设计新的可见光诱导的多金属氧酸盐光催化剂提供了可行的启示，该光催化剂用于涉及C-C和C-N键裂解的有机反应。

在未来的步骤中，研究人员计划将该化合物与其他固体载体相结合，以设计一种分散且更稳定的光催化材料，适合其在光催化中的应用。

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