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研究人员通过CO2的单原子催化电还原制备乙烯
近日,由中国科学院中国科学技术大学(USTC)曾杰教授领导的研究团队构建了一种稳定的单位点铜配位聚合物,通过单原子催化还原二氧化碳,大大提高了乙烯生产的效率。这项工作发表在Nature Communications上。
单位点催化剂因其结构清晰、利用率高、选择性高等特点而备受关注。人们普遍认为铜颗粒催化了一氧化碳的还原2聚碳酸酯产品,而铜单原子催化剂催化CO的还原2到甲烷。
据报道,一些单原子催化剂在电化学过程中容易团聚形成铜颗粒,从而生成聚碳酸酯产品。然而,如何设计稳定的单位点催化剂用于CO的合成仍不清楚2电还原过程,同时有效催化碳-碳耦合。
本研究构建了稳定的单位点铜配位聚合物(Cu(OH)BTA),通过电还原CO实现高效的碳碳耦合过程。2.
结构分析表明,配位聚合物具有近邻周期性铜位点的特点,在合适的铜-铜距离下,由于中间体的吸附,碳-碳偶联在不破坏催化剂结构稳定性的情况下,在稳定的单点催化剂上实现了多碳产物的高效合成。
流通池中二氧化碳的电还原表明,与铜金属相比,多碳产物的法拉第效率大大提高。膜电极反应池性能评价进一步证明了优异的CO2铜(OH)BTA的电催化性能.
原位X射线吸收光谱和原位拉曼等一系列表征表明,该配位聚合物的温和局部环境在电催化CO过程中保持了结构稳定性。2减少。邻近的铜位点为活性中心提供了碳碳耦合过程的合适距离,促进了关键吸附中间体(*OCCHO)的形成。
本研究为分子稳定催化剂的活化转化CO设计提供了新思路2.
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