利用光连接分子

分子簇是通过相对较弱的力以非共价方式结合在一起的分子的聚集体。当这些集群被激发时，通常人们会期望集群简单地分裂。然而，一个有趣的问题是，在团簇蒸发之前，人们是否可以找到一种方法将团簇内的分子连接在一起并在它们之间形成化学键。

这个过程被称为团簇内键形成(ICBF)，近年来已被讨论为在星际介质中形成复杂分子的机制，以及形成生命进化所需的复杂生物分子的手段。例如，可以在簇内的氨基酸之间形成肽键吗?如果是这样，这种机制有助于理解第一批肽和蛋白质的非生物形成。

最广泛研究的氨基酸簇是丝氨酸的氨基酸簇，因为它们具有显着的特性，例如它们倾向于形成正好包含八个分子的魔团。这些研究引发了许多关于丝氨酸簇在生命起源中的作用的猜测。然而，尽管进行了数十年的研究，但没有观察到这些集群内的键形成。

由以色列巴伊兰大学的Toker小组领导的一项研究观察到含有四种丝氨酸二肽的肽键形成，这些肽二肽被碰撞加热。然而，他们没有发现在丝氨酸簇中发生相同过程的证据。在这项工作中，他们得出结论，如果两个丝氨酸分子可以结合在一起形成二肽，那么聚合的下一个阶段可能很容易发生。

由Toker小组领导的一项新研究与卡昂大学的Patrick Rousseau小组，马德里大学的Sergio Diaz Tenderro小组和SOLEIL的Laurent Nahon小组合作，提供了这样的机制。

“光化学的梦想是利用光来驱动化学反应，否则不太可能发生。目前的实验展示了这样一个过程的一个很好的例子，“Bar-Ilan大学物理系的Yoni Toker教授说。

该实验是在SOLEIL同步加速器的法国DESIRS光束线中进行的，这提供了将真空紫外线区域中的可调谐单色光与基于离子阱的质谱仪相结合的独特机会。这允许人们产生和选择感兴趣的簇，通过同步加速器光照射它们，并测量产生的碎片。

此外，人们可以进行更复杂的实验，其中片段被质量选择，然后被碰撞激发。

“我们希望看到一些在大型丝氨酸簇中形成键的证据，例如神奇的八聚体，”来自Toker实验室的Ori Licht和该论文的主要作者说。“但我们惊讶地看到，在吸收紫外光子后，键形成在仅包含两个丝氨酸分子的簇中。我们甚至能够使用 MS3测量证实我们观察到的片段确实是簇内键形成的产物。

通过将丝氨酸二聚体的测量值与丝氨酸二肽的测量值进行比较，研究小组发现了令人信服的证据，证明肽键已经形成。这些测量得到了马德里大学塞尔吉奥·迪亚兹·坦德罗小组进行的最先进的量子化学计算的补充。

他们设法计算了团簇的激发态动力学，并发现一些电子态朝着肽键形成的方向发展。“换句话说，我们的工作为如何通过吸收紫外线在分子簇内非生物触发最重要的生物物理反应之一提供了实验和理论框架，”Toker说。

生物分子的一个迷人方面是它们的手性——它们的便利性。当在实验室中合成分子时，会产生等量的左手或右手分子。

在生命系统中情况并非如此，例如，所有氨基酸都是左撇子。在后续研究中，研究人员希望确定他们观察到的簇内键形成过程是否具有手性偏好：左旋分子与其他左旋分子结合得更好，还是更喜欢与右旋分子结合?

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