也是液体的固体：超离子材料的弹性张量

了解固态离子导体(也称为超离子材料)的弹性特性是开发固态电解质(SSE)的关键挑战，该电解质可以取代当今使用的液体有机电解质，从而提高商用锂离子电池的安全性。

虽然应用于SSE弹性张量的第一性原理计算通常利用静态密度泛函理论(DFT)计算所施加应变下所选配置的总能量或应力，但这些静态方法可能不适用于超离子材料。这是因为锂离子在这种材料中的环境温度下非常具有流动性，导致动力学无序，这起着重要作用：原子不是简单地围绕其平衡位置振动，而是表现出准液体行为，这只能通过基于整个配置空间采样的统计方法捕获。

在最近发表在npj Computational Materials上的论文“也是液体的固体：超离子材料的弹性张量”中，NCCR MARVEL研究人员Giuliana Materzanini，现在在加州大学鲁汶分校，以及Tommaso Chiarotti和Nicola Marzari在EPFL，应用完全动态方法来恢复超离子材料的弹性张量和弹性模量。

这是基于Parrinello-Rahman方法，该方法在广泛的第一性原理分子动力学模拟中计算应变的平均协方差。因此，该团队能够获得三种基准氧化物和硫化物SSE的弹性常数和模量的参考结果。结果表明，静态方法对弹性响应的高估幅度在25%-50%之间。

“固态离子学界的人们认为用静态方法计算这种材料的弹性常数没有问题 - 这是一种既定的协议，”Materzanini说。“我们走上前来说，'我们确定我们在做正确的事情吗?'现在我们知道答案了：不是真的，至少对于这里研究的材料而言。

研究人员解释了他们的发现，指出了超离子材料的准液体性质。这使得它们符合要求，这一特征只能通过考虑移动离子的连续迁移来捕获，即使在室温下也是如此。

结果，特别是静态方法在适当动态处理方面的高估，表明通过动态采样解决超离子导体的弹性特性是多么重要。研究人员说，这项工作还提供了计算参考结果，这是以前社区无法获得的。

他们在论文中写道，额外的计算和实验研究是必要的。这既是因为人们对全固态电池技术中超离子材料的机械性能越来越感兴趣，也是因为除了众多弹性性能外，弹性状态之外的一些机械性能 - 断裂韧性，脆性和剪切强度仅举几例 - 也经常从弹性模量开始预测。科学家们说，这进一步强调了准确测量或预测的重要性。

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