揭示无铅钙钛矿的界面相互作用 实现高效制氢

将太阳能转化为氢能是解决能源短缺和减少化石燃料排放的一种有前途的绿色技术。城市大学(城大)的研究团队最近研发出一种无铅钙钛矿光催化剂，可高效将太阳能转化为氢气。

最重要的是，他们揭示了光电化学制氢过程中固-固(卤化物钙钛矿分子之间)和固-液(卤化物钙钛矿和电解质之间)界面的界面动力学。最新发现为开发一种更有效的太阳能驱动方法来生产氢燃料开辟了一条途径。

氢因其丰富、高能量密度和环境友好性而被认为是一种更好、更有前途的可再生能源替代品。除了光电化学水分解外，另一种有前途的制氢方法是使用太阳能驱动的光催化剂分解氢卤酸。但光催化剂的长期稳定性是一个关键的挑战，因为大多数由过渡金属氧化物或金属制成的催化剂在酸性条件下是不稳定的。

城大能源及环境学院及材料科学及工程学系助理教授徐显义博士解释：「铅基杂化钙钛矿用于克服这一稳定性问题，但铅在水中的高溶解度和毒性限制了其广泛应用的潜力。

“相比之下，铋基钙钛矿已被证实为太阳能燃料应用提供了一种无毒、化学稳定的替代品，但光催化效率需要提高。

为了设计一种高效稳定的光催化剂，许博士和他的合作者最近开发了一种铋基卤化物钙钛矿，具有带隙漏斗结构，可实现高效的电荷载流子传输。它是一种混合卤化物钙钛矿，其中碘离子的分布从表面逐渐减少到内部，形成带隙漏斗结构，促进光诱导电荷从内部转移到表面，实现高效的光催化氧化还原反应。

这种新设计的钙钛矿具有很高的太阳能转换效率，在61.7μmolh±氢气的产生速率提高到约341−1在可见光照射下用铂助催化剂。研究结果发表在Small Methods上。

但许博士的团队并没有止步于此。“我们想探索卤化物钙钛矿分子与光电极和电解质之间界面处的动态相互作用，这仍然是未知的，”Hsu博士说。

“由于光电化学制氢涉及催化过程，因此通过使用具有合适能带结构和高效电荷分离的半导体作为光催化剂的强光吸收，可以通过半导体-液体界面附近形成的外部电场来实现高效的氢气生成。”

为了发现激子转移动力学，该团队利用温度依赖性时间分辨光致发光来分析钙钛矿分子之间电子 - 空穴对的能量传输。他们还评估了溶液中卤化物钙钛矿材料的扩散系数和电子转移速率常数，以说明通过钙钛矿基光电极和电解质之间的固液界面进行电子传输的有效性。

“我们展示了我们新设计的光催化剂如何通过有效的电荷转移有效地实现高性能光电化学制氢，”许博士说。

在实验中，该团队还证明了带隙漏斗结构卤化物钙钛矿在电极和电解质界面之间具有更有效的电荷分离和转移过程。

改进的电荷分离可以驱动电荷载流子迁移到沉积在导电玻璃上的卤化物钙钛矿表面上作为光电电极，从而在光电电极表面实现更快的光电化学活性。因此， 带隙漏斗结构卤化物钙钛矿内部的有效电荷转移在光照射下表现出增强的光电流密度.

“在光电化学制氢过程中揭示这些新材料的界面动力学是一项重要的突破，”许博士解释说。“深入了解卤化物钙钛矿和液体电解质之间的界面相互作用可以为该领域的研究人员进一步研究太阳能诱导制氢的替代和有用材料的开发奠定科学基础。

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